近日，我院朱艳秋教授、王南南副教授团队在光催化CO2还原研究方面取得重要进展，研究成果以“Synergistic Optimization of Morphology and Vacancies on Diatomic Rhodium Catalysts Dispersed on Carbon Nitride for Efficient Photocatalytic Reduction of CO2”为题发表在国际顶级学术期刊《Advanced Functional Materials》(SCI一区TOP期刊，IF = 19)上。我校为该论文的第一通讯单位，第一作者是我校博士研究生马祥英，通讯作者是王南南副教授、朱艳秋教授和朱金良副教授。该研究工作得到了国家自然科学基金的支持。
与单原子位催化剂(SAC)相比，双原子位催化剂(DAC)具有更高的金属含量和更灵活的活性位点，具有更好的性能。该研究工作首次在具有N空位的松散多孔g-C3N4空心纳米球上合成了Rh2 DAC，并将其应用于光催化CO2还原反应，克服了目前电子-空穴复合速率低的限制，延长了光生载流子的寿命。中空纳米球的高比表面积有利于Rh2双原子对的均匀分散和锚定，而N 空位则诱导了载体与Rh2双原子对之间形成稳定的3N/Rh-Rh/1N2C配位。利用Fukui函数和双描述符对催化剂分子的局部三-s-三嗪环单元结构的电子迁移进行模拟计算，发现具有N空位的支撑骨架上的局部电荷倾向于通过3N/Rh-Rh/1N2C桥转移到Rh2双原子位上，使富集电荷的Rh2双原子位点成为反应的活性中心，提高了Rh2 DAC的电荷分离效率。与Rh1 SAC相比，考虑到光激发态的密度泛函理论(DFT)计算证实，Rh2 DAC能有效稳定限制速率的中间体CHO*，并能很好地削弱CH3O*物质中的C-O键强度，促进CH4的生成和分离，从而获得较高的CO2还原效率和高达91.65%的CH4电子选择性。Rh2 DAC通过形貌和空位演化双重优化机制，对改善光学系统中光催化CO2还原活性和CH4选择性的性能至关重要。该研究成果创新性地提供了Rh2 DAC的制备方法，启发了形态、元素空位和金属双原子活性位点的功能组合，从而实现了有效催化。
朱艳秋教授领衔的交叉学科创新团队致力于解决新能源在环境领域的前沿基础性科学问题和关键技术，旨在通过学科交又实现材料至器件层面的整体解决方案，推动相关领域取得突破性进展。近年来在 Materials Science & Engineering R, Progress in Energy and Combustion Science, Advanced Functional Materials, Applied Catalysis B: Environmental, ACS AMI, Small等国际期刊上发表多篇高水平论文。
论文引用：Ma, X., Chen, Q., Han, C., Zhou, S., Li, Z., Liu, J., Hu, F., Wang, J., Wang, N., Zhu, Y., Zhu, J., Synergistic Optimization of Morphology and Vacancies on Diatomic Rhodium Catalysts Dispersed on Carbon Nitride for Efficient Photocatalytic Reduction of CO2. Adv. Funct. Mater. 2023, 2307733.
论文链接： https://doi.org/10.1002/adfm.202307733
编辑|刘娜 周大淇
审核|王欣鹏
